アルコールのアミド化反応用ナノ触媒 Cu2+/メソポーラスカーボンの合成と特性評価

Scientific Reports volume 13、記事番号: 10133 (2023) この記事を引用

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この研究では、炭素前駆体（スクロース）を超音波による単一ステップで添加することにより、高効率（1.0 gのMCM-41と1.25 gのスクロースから0.65 gの収量）でメソポーラスカーボン（MC）を調製することに成功し、時間とエネルギーを削減しました。料金。 次に、Cu(NO3)2 を一段階で添加することにより Cu2+/メソポーラスカーボンナノ触媒 (Cu2+/MC) を合成し、アルコールのアミド化反応における触媒として適用しました。 また、Cu2+/MC は、フーリエ変換赤外分光法 (FT-IR)、電界放射型走査型電子顕微鏡 (FE-SEM)、N2 吸着分析 (BET)、X 線回折分析 (XRD) などのさまざまな分光法および技術を使用して特性評価されました。 )、エネルギー分散型 X 線 (EDX)、および熱重量分析 (TGA)。 さらに、Cu2+/MC の触媒的利点を示すために、さまざまな第一級および第二級アミンおよびアンモニウム塩がアルコールのアミド化に適用されました。 この反応の触媒として Cu2+/MC を使用することの顕著な利点は、簡単な合成方法、リサイクル可能性、優れた収率 (80 ～ 93%)、および簡単な後処理です。

炭素ベースの材料は、その独特の物理化学的、形態学的、構造的特性により、ここ数十年で大きな注目を集めています。 また、エネルギー貯蔵、ドラッグデリバリー、センシング、光触媒、イメージングなどのさまざまな分野でも利用されています1,2,3。 これらの材料の中でも、メソポーラスカーボンは、その高い多孔性、細孔構造、カスタマイズ可能な表面特性、および高い化学的および熱的安定性により、より多くの活性サイトを提供し、より大きな比表面積を提供します4、5、6、7。 メソポーラスカーボンは、ソフトテンプレート法（有機-有機集合体配置）とハードテンプレート法（メソポーラスシリカテンプレートを炭素前駆体で充填）の2つの方法で合成できますが、ハードテンプレート法の方がより効果的で簡単です。 メソポーラス シリカは固体テンプレートとして優れた候補であり、高い化学的安定性と熱的安定性を備えています。 MCM-41、MCM-48、および SBA-15 はハード テンプレート法の一般的なテンプレートであり、通常、メソポーラス カーボンを合成するために炭素前駆体を添加する 2 つの段階があります 8、9、10。

メソポーラスカーボンは多孔性が高いため、電極材料、ドラッグデリバリー、バッテリー、吸着剤、カリウム貯蔵、触媒担体に応用されています11、12、13、14、15、16、17。 今日、グリーンケミストリーとリサイクル可能性の原理により、有機反応では不均一系触媒の使用が極めて重要です。 しかし、アミド結合の合成などの一部の有機反応では、有毒な試薬の使用、面倒な後処理、および長い反応時間などの課題が依然として存在します18、19、20、21、22、23。

自然界や私たちの体内にはさまざまなアミド化合物が存在します。 アミド結合は、多くの医薬品や工業製品の重要な官能基です24、25。 アミドを調製する最も一般的な方法は、酸塩化物、酸無水物、エステル、およびカルボン酸とアミンとの反応です26、27。 同等の HCl の放出、高度な発熱反応、アミドの低収率、および副生成物の生成がこれらの反応の問題です 28,29。 この点において、アミド結合を合成するためのさまざまな方法を開発することは、有機化学において極めて重要です。 過去 10 年間、科学者たちはアルキンのヒドロアミノ化、アミノカルボニル化、アルデヒドとカルボン酸のアミド化など、アミド化合物を合成するさまざまな方法を試みてきました。 残念ながら、これらの方法には、高価な金属を触媒として使用すること、低い原子効率、長い反応時間、低い収率、さらなる研究の必要性を示す廃棄物の生成など、いくつかの欠点があります 30,31。 最近では、アルコールのアミド化によってアミド結合を得ることができ、この方法により、他の方法でアミド化合物を合成する際の問題が解決された32、33、34、35。 本研究では、不均一系触媒の利点とアミド化合物の重要性を踏まえ、Cu2+/MCを合成し、アルコールのアミド化触媒として応用しました（図1）。